[01198580]水滑石负载碘可见光降解水体氯苯酚类污染物

本项目以利用可见光催化降解有机污染物为目标,首先将分子碘应用于2,4,6-氯苯酚的可见光降解中,随着反应进行,分子碘逐渐转变成碘离子,直至失去反应能力。为了实现分子碘的循环再生,本项目构建了NaI/H2O2/PW三元复合体系,保障分子碘的快速再生,进而实现2,4,6-氯苯酚的可持续降解。反应全程,分子碘浓度维持恒定,发挥着催化剂的作用。光催化机理显示分子碘在可见光激发下解离成碘自由基（I”）,紧接着I”进攻TCP使之氧化成DCQ,同时碘离子经杂多酸活化H2O2得以再生。 三元复合体系中NaI、H2O2和PW的浓度都会影响TCP的降解,随各组分浓度增加,TCP降解速率先增加后达平台。研究表明碘离子经PW与H2O2形成的过氧活性物种氧化生成分子碘,这一反应是分子碘可见光降解TCP的决速步骤。研究还发现：NaI/H2O2/PW复合体系可以在pH1.0~6.2的区间内实现TCP可见光降解。杂多酸的类型对复合体系光催化效果存在影响,相比于PMo、SiW和NaWO4,PW具有最佳的辅助催化效果,且PW11优于PW12。 在上述研究基础上,进一步拓宽氯苯酚范围,对不同氯取代数的苯酚（苯酚、4-氯苯酚、2,4-二氯苯酚以及2,4,6-三氯苯酚）进行可见光降解实验,研究发现：可见光照下,分子碘对苯酚的碘代与氧化存在竞争关系,即随着芳环上氯取代数目的增加,碘代难度加大,而碘自由基氧化底物的效果变得明显。 考虑到水体中的碘离子容易流失和造成二次污染,制备得到层状结构特殊Mg-Al-CO3水滑石,并将其作为碘离子负载载体。将吸附碘离子的水滑石用于2,4,6-三氯苯酚（TCP）的可见光（ ≥ 450 nm）降解,在H2O2、磷钨酸（PW12）共存的条件下,碘离子可以快速氧化成分子碘,遗憾的是,负载碘却无法使TCP降解。