[01209521]高比能锂硫电池正极-“蛋黄壳”结构碳/硫复合材料的开发研究

在移动电子设备、新能源汽车等社会需求的推动下,开发高能量密度二次电池受到广泛关注。传统的锂离子电池受正极材料理论比容量的限制,其能量密度难以再有较大的突破,不能满足市场对能量储存的更高的需求。锂硫电池因具有高理论比容量 （1675 mAh g-1）、高理论比能量 （2600 Wh kg-1）、环境友好,低成本和储量丰富等优势,为解决此难题提供了新契机,具有广阔的发展前景。 然而,正极活性物质硫的电子绝缘性及其中间多硫化物的穿梭效应导致锂硫电池硫利用率低、反应动力学迟缓、循环稳定性下降,限制了其商业化应用。为解决上述问题,本研究从正极材料结构构建与功能耦合的角度出发,研究开发了兼具高导电性、高固硫特性、高催化活性的硫基体材料,协同调控硫的电化学反应过程,显著提高锂硫电池的充放电比容量、倍率性能及循环稳定性。主要结果如下： （1） 蛋黄壳结构的NiCo2S4,可有效缓解反应过程中硫正极的体积膨胀效应,改善电池的循环稳定性;为锂离子提供缓存空间,缩短锂离子的传递距离,提高电池倍率性能; （2） 高导电性的Fe3O4@C有利于加快电子的传导速率,提高了硫的利用率,0.1 C充放电,添加Fe3O4@C的硫正极放电比容量可达到1500 mAh/g（硫的利用率为90 %）; （3） Fe3C@N-C空心纳米笼的高导电性有利于加快电子的传输速率,催化多硫化物转化,电池的倍率性能得到极大提升,电流密度从0.1 C增大到0.5 C,容量几乎没有衰减,在5 C下Fe3C@N-C/S电极放电比容量仍可达到800 mAh g-1; （4） CoP-HNC独特的结构可以提高对多硫化物的协同调控,有效缓解穿梭效应,在硫担量为3.0 mg cm-2时,S/CoP-HNC电极在0.5 C下具有866 mAhg-1的高初始放电比容量。