[01401553]成都及川南城市群秋冬季高浓度大气细颗粒物形成的关键化学机制及来源研究

随着我国区域经济的快速发展、城市化进程的加快,机动车保有量的增加和城市人口的急剧增长,我国正面临着严重的空气污染问题,高浓度大气细颗粒物造成的大气灰霾污染事件在我国城市群区域频发,严重地影响到了公众的身体健康、日常生活与工作,以及限制了经济的发展。当前我国对于大气细颗粒物污染的研究主要集中于京津冀、长三角与珠三角等经济发达而污染形势又严峻的地区,而近年来越来越多的研究表明,四川盆地地区已经成为我国大气细颗粒物污染的又一重灾地区,其污染程度有时甚至高于前三个重点研究区域中的部分污染城市。该区域经济发展迅速,人口密度大,机动车保有量大,由此导致大气污染物排放量大,但盆地地形和天气气候条件不利于污染物的稀释扩散使得大气环境容量较小,因此,四川盆地区域的大气细颗粒物污染十分严重,对于该地区大气细颗粒物污染的研究已成为当前面临的迫切任务之一。川南城市群位于四川盆地南部,是由内江、自贡、宜宾、泸州和乐山南部构成的多城市群,该城市群既承接成渝,也辐射云贵北部, 经济总量占四川全省五分之一左右,是仅次于成都都市圈的全省第二大城市群。据国际绿色和平组织发布的2016年度PM2.5排名显示,位于川南地区的自贡市和泸州市,其2016年年均PM2.5浓度分别位列全国366个城市的第31和56名,高于省会城市成都的59名。尤其是自贡市,其年均PM2.5浓度从2014年开始到2016年都位列四川省第一,2016年均PM2.5浓度为73.3 μg/m3,甚至略高于北京市（72.5 μg/m3）,可见川南城市群大气细颗粒物的严重程度。大量研究表明,霾污染具有显著的区域性特点,除本地排放以外,区域和跨区域的一次颗粒物和前体物的输送也会对霾污染的形成和发展起到重要作用。例如, 北京的SO2 就有相当一部分来源于污染严重的京津冀南部区域的输送。同样在四川盆地,成都冬季的高浓度大气细颗粒物也主要来源于盆地内部排放,盆地东北部和西南部的输送对成都有重要影响。因此,要改善整个四川盆地的大气污染状况,除了污染严重的省会城市成都的减排,对川南城市群的大气污染物进行有效减排也是非常重要的,而首先厘清该城市群大气污染的特点、霾污染产生的机制和颗粒物来源是进行细颗粒物污染控制及减排策略的重要科学依据。本研究的主要目标为获取成都市和川南城市群冬季大气颗粒物的理化特性观测结果,利用其化学成分解析出颗粒物的主要来源,提供减排方案;对重污染过程进行针对性研究,对污染生消过程中的颗粒物及化学组分浓度、粒径及颗粒物来源的演变特征进行深入分析,厘清各城市高浓度大气细颗粒物形成的化学机制及区域性特点,甄别出造成重污染的主要贡献源,以为区域联防联控机制的制定提供参考。 研究结果显示,冬季大气颗粒物污染较秋季严重,且成都污染比川南地区严重,川南地区宜宾PM2.5浓度最高,而内江最低。水溶性离子和碳质组分呈现区域性污染特征,其在五个城市,尤其是川南地区表现出相似的时间变化趋势。二次无机离子是最主要的离子成分,污染天其浓度显著升高,并有其在细粒径段的峰值由“凝结模态”转移到“液滴模态”的现象发生。秋冬季NO3－/SO42－比值均大于1,暗示这些城市机动车尾气对大气颗粒物的贡献超过了燃煤。工业源、二次硫酸盐、二次硝酸盐、燃煤源、生物质燃烧源、机动车源和扬尘源是这5个城市的主要PM2.5来源,其中以二次源、机动车源为主。要改善空气质量,需加强区域性的联防联控,加大控制机动车尾气排放、生物质燃烧和加强燃煤炉的脱硫脱硝,并且重视对扬尘的控制。