[01842166]柴油车尾气排放颗粒物和氮氧化物高效催化净化

柴油车尾气排放炭烟颗粒物（PM）和氮氧化物（NOx）是城市大气PM2.5的重要来源。催化后处理技术是消除PM和NOx的最有效方法,该技术所面临的挑战是研发高性能的催化剂。PM和NOx催化净化反应本质是典型的气（氧气和NOx）－固（催化剂）－固（PM）三相界面催化氧化反应,这类催化反应过程复杂、催化效率低、机理难于认识、应用环境苛刻,存在许多重要基础科学问题需要解决。从2005年起,项目组在国家自然科学基金重点、面上项目和国家863 计划课题等支持下,取得了系列创新性成果。主要科学发现如下： 1、提出了高效PM燃烧催化剂的设计新思路和研发规律：深入认识了改善固（催化剂）-固（PM）接触效率与提高分子氧活化能力的两个PM催化净化关键因素,分别设计和研发出低（共）熔点、高移动性纳米复合氧化物、三维有序大孔（3DOM）结构氧化物及其担载贵金属纳米颗粒系列高性能催化剂,为PM燃烧高效催化剂的结构设计与“化学裁剪”精准调控提供了理论基础。 2、发展了催化剂合成新技术,研制出多个体系高活性PM燃烧及Nox还原催化剂：通过控制还原剂或沉淀剂的定量均相供给,建立了制备负载型纳米颗粒结构与尺寸精确调控的“气膜辅助还原/沉淀法”新装置,制备出活性组分结构从贵金属纳米颗粒到贵金属-氧化物核壳结构的系列新型催化剂,最低PM起燃温度为218 oC,突破了起燃温度难以低于280 oC的限制,为解决机动车冷启动时PM净化提供了催化材料支撑。实现了PM和Nox同时高效消除,检测到羧基功能团活性中间物种,揭示了PM和Nox同时消除的催化反应机理,为进一步研发高性能催化剂提供了理论指导。 3、提出了在富氧条件下消除Nox的C2H2-SCR技术路线：与世界范围内广泛研究的HC-SCR法相比,对Nox还原为N2的选择性提高了3倍,而且避免了复杂的喷NH3系统和携带尿素或NH3储存设备,建立了新型的Nox处理SCR技术路线。发现了Nox还原宽温度窗口（转化率＞90%,温度225～625oC）的高效分子筛SCR催化材料,解释了催化剂的活性位结构及SCR反应机理,提出了分子筛微孔中SCR反应的速控步骤及加速该步骤的有效途径。 本项目系统研究了PM和Nox的高效净化催化剂设计与制备科学,在Energy ＆ Environ. Sci.,Angew. Chem. Int. Ed.和Appl. Catal. B： Environ.等期刊发表SCI论文105篇,其中10篇代表作被他引857次,单篇最高他引158次;主办全国环境催化学术会议3次,应邀在国内外重要会议上作大会报告和Keynote报告30余次。第一完成人赵震教授连续4年入选“中国高被引学者”,获批教育部“长江学者”特聘教授和“新世纪百千万人才工程”国家级人选,担任中国能源学会能源与环境专业委员会主任;培养全国百篇优秀博士提名论文1名、北京市优秀博士论文2名、国际催化学会理事会（IACS）的“Young Scientist Award” 1名获批教育部新世纪优秀人才2人,培养教授2名。