[01842835]氮化碳和石墨烯基光催化剂的改性与控制合成

面对日益增长的能源需求和化石能源的不断消耗,开发新的替代能源迫在眉睫。氢作为一种高效、清洁的化学燃料,受到广泛关注。利用太阳能光解水制氢是一种绿色、可持续的制氢方法,是目前研究的热点。为此,必须研发高效、稳定、低成本的制氢光催化剂。 一个高效的光催化剂应同时具有高的太阳光吸收能力、光生电荷分离与传输能力和析氢能力。通常,单一材料无法同时满足这些要求,需要对光催化剂材料进行复合改性。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种新型无金属光催化剂, 化学稳定性好,资源来源广泛、制备方法简单。然而,g-C3N4仅吸收有限的可见光,而且光生载流子的复合速率高,导致了低的光催化活性。染料敏化（表面修饰染料）,能扩展g-C3N4等催化剂的光吸收范围,并促进电荷分离。石墨烯由于其大的表面,良好的导电性,是很好的光催化剂载体和染料敏化基质,可大大加速光生电荷的传输与分离。催化剂的内部结构（结晶度）和表面性质等能显著影响电荷分离。为了提高电荷分离效率,研究光催化剂的构效关系是十分必要的。为了提高光催化剂表面析氢反应效率,开发高效、廉价的析氢助催化剂,合理设计析氢催化剂的负载位置和实现定向生长,是亟待解决的科学问题。 本研究创见和创新如下：1、开发了一种将析氢助催化剂MoS2定向沉积在CdS/石墨烯复合光催化剂不同位点的新方法,发现当MoS2沉积在石墨烯上,光催化活性产生协同效应,而沉积在CdS上,则产生反协同效应。该发现为设计高效制氢催化剂提供了新思路。2、控制合成了具有大比表面和低缺陷浓度的g-C3N4,通过染料敏化,负载MoS2等改性手段,使改性后的g-C3N4具有优良的光催化制氢活性和稳定性。系统探讨了g-C3N4的构效关系,为推进g-C3N4研究提供了新认识。3、发明了一种大表面石墨烯海绵体的制备方法;将廉价易得的过渡金属Ni负载在其上作为析氢催化剂,产生显著的析氢协同效应;所制备的石墨烯海绵体和镍基石墨烯具有优良的染料敏化光催化制氢活性。 本研究发表的5篇代表性论文中有2篇为SCI高被引论文,共被引用466次（Web of Science）,Nature Re. Mater.（IF=74.449）、Chem. Rev.（IF=54.301）、Chem. Soc. Rev. （40.443）、Adv. Mater.（IF=25.809）和J. Am. Chem. Soc. （IF=14.695）等顶级刊物给予了很高的正面评价。获发明专利1项。2014-2018年李越湘教授连续5次入选国际著名出版商爱思唯尔（Elsevier）发布的中国高被引学者榜单（能源类）。