[00368422]功能性粘土负载纳米铁系材料制备及去除污染物机制

随着经济的发展，环境污染问题日益突出。工业废水，污染场地土壤与地下水中重金属和有机物的污染形势严峻，迫切需要发展有效的环境修复方法。由于纳米铁粒径小、比表面积大、反应活性高，在去除污染物方面具有优势。近年来，纳米铁用于水体污染修复成为环境科学的前沿课题之一。然而，纳米颗粒易团聚、在水中分散效果欠佳等问题成为其在场地修复应用中的瓶颈。该项目针对纳米铁去除污染物过程中的主要难题，创新性地研制出功能性粘土负载纳米铁系复合材料，提出了污染物吸附和还原协同的高效修复机制，取得如下重要科学发现： 1.功能性粘土负载纳米铁系复合材料的研制针对纳米颗粒易团聚、易氧化失活等缺陷，在国际上率先提出：(1)以粘土作为载体，制备了高岭土、膨润土负载纳米铁，并进一步制得了更高活性和选择性的双金属负载纳米铁(粘土-纳米Fe/Ni，Fe/Pd)，构建了功能性环境材料，是该类功能性材料在国际上开拓性的工作之一；(2)揭示了粘土负载材料的制备与调控活性的规律，通过合成条件调控，有效提升功能性粘土负载纳米铁对污染物的反应活性与使用寿命。 2.功能性粘土负载纳米铁系复合材料吸附-还原去除污染物的协同机制实现功能性材料同时去除有机物和重金属复合污染，改变了传统纳米铁对单一种类污染物去除的现状，纳米Ni、Pd的引入提高了纳米铁的催化活性从而增强了污染修复效率；发现了有机污染物和重金属的去除历程和途径、提出污染物的去除机理及反应动力学；提出了粘土负载纳米铁是基于吸附-还原协同机制去除有机污染物和重金属离子，开辟了污染物吸附和还原协同的高效修复新体系。 3.功能性粘土负载纳米铁系材料用作类Fenton催化剂矿化有机污染物在国际上率先发展纳米铁系材料作为Fenton氧化催化剂，使有机污染物完全降解和矿化。利用纳米零价铁作为催化剂活化过硫酸盐产生硫酸根自由基，发现了2，4-DCP降解和矿化机理。揭示了纳米铁与过硫酸盐可以生成硫酸根自由基，纳米铁在异相Fenton氧化过程中，实现纳米铁表面结构因溶蚀而生成Fe²⁺，Fe²⁺与过硫酸盐作用产生硫酸根自由基，实现了对持久性污染物的降解和矿化。开展纳米铁材料在环境中的毒理行为研究。结果表明纳米铁系材料对环境微生物和植物没有毒害作用，与美国环保局利用纳米铁现场原位修复地下水报道基本一致。 该项目已在国际重要学术期刊发表SCI论文33篇，其中Water Res.2篇，Chem.Eng.J.7篇，J.Hazard.Mater.2篇。他引达2377次，其中8篇代表性论文他引1156次。被列为高引用论文7篇。项目主要完成人福建省“闽江学者”等荣誉，培养的研究生获得研究生国家奖学金3名，省优秀学位论文及省三好学生各1名等。