[00384256]卤氧化铋光催化材料

该项目属于化学、材料、能源和环境交叉领域。 半导体光催化有望解决人类面临的环境和能源问题，但传统光催化材料光生电子和空穴容易复合，导致活性低，制约着光催化的应用。如何发展高效光催化材料并揭示其构效关系是光催化领域面临的关键科学问题。项目在国家杰青，国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目连续支持下，围绕着新型光催化材料卤氧化铋的低温制备、结构调控与性能增强，在国际上率先开展了深入系统的研究工作，取得了若干创新性研究成果，引领卤氧化铋光催化材料的发展。其主要科学发现如下： (1)发展了高活性卤氧化铋光催化材料的低温溶剂热制备新方法，并通过宽窄带隙半导体复合策略将BiOI/TiO₂异质结降解有机污染物活性提高到BiOI的340倍和TiO₂的928倍，为卤氧化铋光催化材料的环境应用奠定基础。 (2)首次实现了001和010晶面暴露BiOCl单晶纳米片的低温可控合成，率先揭示了BiOCl晶面依赖光催化降解污染物和分子氧活化特性，为选择性氧化去除环境污染物提供理论支持。 (3)利用基于均相碳掺杂的内电场调控策略将Bi₃O₄Cl体相电荷分离效率提高126倍，在无需贵金属助催化剂和电子牺牲剂条件下实现Bi₃O₄Cl可见光催化产氧；首次将单层金属相MoS₂化学组装在单层Bi₁₂O₁₇Cl₂的[Bi₁₂O₁₇]层上，构筑出独特[Cl₂]-[Bi₁₂O₁₇]-[MoS₂]二维双面神双层异质结，通过精确控制光生电荷流动，将Bi₁₂O₁₇Cl₂光催化产氢效率大幅度提升到33mmol h^-1g^-1。 (4)首次将含有表面氧空位的BiOBr用于光催化固氮，在可见光作为能量供给和水作为绿色质子源条件下，实现104.2μmol h^-1g^-1的可见光固氮效率，达到当时文献的最高纪录，开辟光化学合成氨的新思路，掀起光催化固氮的研究热潮。 项目在Nature Comm.、J.Am.Chem.Soc.、Adv.Mater.、J.Phy.Chem.C.等国际刊物上发表8篇代表性论文，受到国内外同行的广泛关注和高度评价，迄今被SCI引用3312次，他引3121次，单篇最高他引787次，8篇代表性论文均入选ESI高被引论文。研究成果被知名杂志和网站大篇幅引用和评述。 项目主要完成人获国家杰出青年科学基金资助，入选中青年科技创新领军人才计划、长江学者特聘教授奖励计划等。